扬州大学庞欢教授团队Adv. Mater.：在MOFs抑制锂硫电池的穿梭效应方面取得新进展 | 诚招博士

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近期，扬州大学庞欢教授团队在金属有机框架材料（MOFs）抑制锂硫电池的穿梭效应方面取得新进展，初步分析了纳米形貌、尺寸在锂硫电池应用中的一些问题。相关成果以标题为“MIL-96-Al for Li-S battery: shape or size?”发表在Advanced Materials。扬州大学化学化工学院博士研究生耿朋彪为论文第一作者。此研究得到国家自然科学基金等资助支持。

 

图1 ：MOFs材料的3D形貌示意图与电子显微镜表征分析。 本文选择一种铝基MOF（MIL-96）作为硫载体为研究对象，研究了同一种MOF晶体的不同形貌（不同晶面暴露程度）与不同尺寸在吸附多硫化锂方面的特点。通过选择不同极性的溶剂设计出沿c轴不同生长程度的晶体，分别命名为：六角片晶体（HPC），六角双锥晶体（HBC），六角棱锥晶体（HPBC）。在此基础上，进一步调整共溶剂的体积比得到了一系列具有不同尺寸大小（3.33 μm ~ 0.78 μm）的同一种形貌的晶体，如图1所示。硫元素的均匀分布说明该MOFs材料作为硫载体的可行性。
 
图2：材料XRD，Raman，TGA，XPS，XAFS表征。 通过X射线粉末衍射、拉曼光谱、红外光谱等方式证明了MOFs材料的成功合成。X射线光电子能谱与同步辐射表征说明负载硫后的样品中硫的存在形式，并且与MOFs的骨架具有一定的相互作用。 
图3：（a）晶体材料对于Li₂S₄溶液的宏观吸附测试。（b， c）上清液的紫外可见光谱分析。（d）晶体不同晶面的原子排列。（e，f）DFT分析模型与吸附能数据。 文章首先通过宏观Li₂S₄溶液的吸附实验测试了不同形貌与不同尺寸大小的MIL-96晶体对Li₂S₄分子的吸附效果。结果证明：（101）晶面暴露面积最大的HBC晶体对于Li₂S₄的吸附作用最大。对于不同尺寸大小的HBC晶体，随着尺寸的减小，其对于Li₂S₄分子的吸附作用逐渐增强。密度泛函数（DFT）理论计算针对于三个典型晶面，构建模型计算三个晶面分别与Li₂S₄，S₈分子的吸附能，计算结果表明：（101）晶面对于Li₂S₄与S₈的化学吸附作用最大。 
图4：不同形貌的晶体作为硫载体时的电化学性能测试与反应示意图。 将以上得到的不同形貌的MIL-96晶体作为硫载体制备锂硫电池正极材料，铝箔为集流体，双三氟甲烷磺酰亚胺锂（LiTFSi）为电解液，组装为2032型纽扣电池进行电化学分析。在充放电倍率为0.1 C时，测试所得HPC, HBC, HPBC的初始比容量分别为：1322.7, 847.8, and 760.6 mAh g^-1，经过200圈恒电流充放电后比容量分别为：246.3, 389, and 176 mAh g^-1（图4d），库伦效率维持在95%以上（见支撑材料）。Q₂/Q₁比值与U₁值对比可以看出：HBC晶体作为硫载体时，其Li⁺迁移速率与硫利用率最高。图5为HBC形貌晶体的不同尺寸样品作为硫载体的电化学性能分析。结果表明：随着晶体尺寸的减小，其循环性能逐渐升高，归因于随着晶体的尺寸减小，单位质量的载体材料暴露的（101）晶面面积随之增大。同时，由于晶体尺寸的减小，其最为电极材料时，与导电剂的接触更为充分，使得较小尺寸的样品可以获得较低的阻抗。 
图5：不同尺寸的HBC晶体作为硫载体时的电化学性能测试与反应示意图。  
图 6. 原位拉曼分析 最后，通过拉曼光谱的原位分析可以看出：随着放电程度的进行，S₈分子的信号强度逐渐降低，直至消失。当电压回到2.3 V时，S₈分子信号又重新出现，说明电池循环充放电中硫的可逆性。

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原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107836

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